南昌大学食品学科科研团队在Matter杂志发表重要研究成果(南昌大学食品学院官网) szthrk.cn

近日,南昌大学食品学科熊勇华、黄小林研究员团队在双活性位点单原子纳米酶设计和构建领域取得新进展,在Matter发表最新研究成果。

纳米酶是一类具有类酶催化活性的纳米材料,被视为天然酶最具潜力的替代者之一,在生物传感、疾病诊疗与环境治理等领域展现出广阔应用前景。单原子纳米酶凭借原子级分散活性位点与近乎极限的原子利用率,为在原子尺度解析催化机制、精准调控类酶活性提供了理想平台。然而,现有单原子纳米酶在活化过氧化氢(H2O2)时多遵循均裂裂解路径,生成寿命极短、扩散距离有限的羟基自由基(•OH),严重制约整体催化转化效率,使其难以媲美甚至超越天然辣根过氧化物酶(HRP)。如何理性重构H2O2活化路径,定向生成长寿命单线态氧(1O2)并突破动力学瓶颈,已成为该领域亟待攻克的关键科学问题。

鉴于此,熊勇华、黄小林研究员团队发表题为“IrN4Cl/IrO2-x sites transitioning hydroxyl radicals to singlet oxygen intermediates to achieve record‑high peroxidase‑like activity”的研究论文。该研究创新性构建了由IrN4Cl单原子与富氧空位IrO2-x纳米团簇空间耦合而成的双活性位点MOF基单原子纳米酶Zr‑TCPP(Ir)/IrO2-x‑NO2 MOF,并结合吸电子基团-NO2孔壁微环境工程,实现了H2O2活化反应路径的根本性重定向,将传统产生•OH的均裂裂解路径转变为选择性生成1O2的异裂裂解路径(H2O2→*OOH→*OO→1O2)。球差电镜、X射线吸收精细谱、原位红外光谱以及密度泛函理论(DFT)计算联合证实:空间邻近诱导的强电子耦合效应协同硝基的电子调控作用,可有效优化铱活性位点电子态,稳定关键*OOH反应中间体,将决速步能垒降至0.83 eV。该催化剂比活达到1258 U/mg,分别为经典Fe‑N4单原子纳米酶的88倍和天然HRP的3.62倍,是目前报道的单原子纳米酶过氧化物酶样活性最高记录。研究进一步证实,“单原子‑金属氧化物双位点+孔道微环境调控”的设计策略具备普适性,在钌基体系中同样实现类酶活性的大幅提升。凭借其超高的类过氧化物酶活性,该研究构建了三明治比色免疫传感器,实现了食源性致病菌大肠杆菌O157:H7的高灵敏检测,检测限低至628 CFU/mL,灵敏度较传统HRP体系提升18倍,并在脱脂牛奶复杂基质中表现出优异的回收率与特异性,充分验证了该材料在食品安全快速检测中的应用潜力。此外,其选择性生成1O2的独特优势,也为双活性位点单原子纳米酶在抗菌抗肿瘤生物治疗、精细有机合成等方向开辟了广阔应用前景。

南昌大学食品科学与资源挖掘全国重点实验室为该论文第一完成单位,南昌大学熊勇华研究员、黄小林研究员与香港城市大学施张胜博士为论文共同通讯作者,南昌大学食品学院博士研究生谭新柳为论文第一作者。该研究得到国家重点研发计划、国家自然科学基金、江西省重点研发计划、江西省自然科学基金等项目的资助。

全文链接:https://www.cell.com/matter/abstract/S2590-2385(26)00369-3

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